吉林大学未来科学国际合作联合实验室

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先进能源与环境材料团队研究成果在《J. Am. Chem. Soc.》上发表：氨基酸辅助合成单晶多级孔纳米分子筛及其催化应用

发布日期： 2019-11-13 浏览： 258

近期，吉林大学未来科学国际合作联合实验室先进能源与环境材料团队在《J. Am. Chem. Soc.》上发表题为“Amino Acid-Assisted Construction of Single-Crystalline Hierarchical Nanozeolites via Oriented-Aggregation and Intraparticle Ripening”的研究工作。

分子筛具有规则的微孔结构、可调控的酸性和良好的热稳定性/水热稳定性，是石油化工领域重要催化剂。尤其ZSM-5分子筛，在烷基化、异构化和MTH等催化反应中展现了优异的催化性能。然而，分子筛单一尺度的孔道结构（＜2 nm）极大地制约了它在大分子催化反应中的应用。近年来，人们通过向分子筛中引入介孔结构以改善其扩散传质性能，从而提高它在生物质转化等领域的催化性能。目前，一般采用后处理和介孔模板剂导向的方法来制备多级孔分子筛，但是这些方法合成的多级孔分子筛通常具有多晶结构和大量晶体内缺陷，导致其水热稳定性较差，影响了分子筛的催化性能。因此，制备具有良好水热稳定性的单晶多级孔分子筛在工业催化领域具有重要意义。研究团队提出了一种新颖的控制生长动力学的合成策略——通过在浓缩凝胶体系中氨基酸辅助两步晶化来实现。在90℃低温合成阶段，形成初始分子筛(protozeolitic)纳米粒子，在L-赖氨酸小分子诱导下，以非密堆积的方式进行取向性聚集，得到具有孤立介孔的单晶纳米分子筛；在170℃高温合成阶段，具有孤立介孔的单晶发生晶内熟化，protozeolitic纳米粒子相互结合形成更大的粒子，从而使孤立介孔演变成贯穿介孔。通过这一策略，成功地合成了结晶度高、单分散性好、产物收率高、水热稳定性好、催化性能优良的无缺陷单晶多级孔ZSM-5纳米分子筛。

利用Cs-corrected STEM、LV-HR-SEM和NMR等表征手段，探究了单晶多级孔分子筛晶体的形貌和介孔演变过程，对可控合成分子筛晶体材料有了较为深入的认识。本工作为单晶多级孔纳米分子筛的合成提供了新策略，为多级孔分子筛在生物质转化等大分子催化领域提供了新动力。

该工作是由吉林大学未来科学国际合作联合实验室先进能源与环境材料团队与上海科技大学、华东师范大学的科研人员共同合作下完成，得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金项目、教育部”111计划”等基金的资助。

J. Am. Chem. Soc., 2019, 141 (9), 3772–3776

全文链接：https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021/jacs.8b11734